金屬锂因其具有極高的理論容量(3860 mAh·g-1)、最低的電極電位 (-3.04 V vs.标準氫電極) 和低的密度 (0.534 g·cm-3)，被認為是最具潛力的電池負極材料。然而锂金屬負極穩定性差的問題嚴重阻礙了锂金屬電池的發展，所以如何改變金屬锂在電化學沉積過程中的晶體生長行為，促進其均勻緻密沉積被認為是優化锂金屬電池性能的關鍵。其中，通過在電極表面構建人造保護膜是一種即可以有效地調控锂離子沉積行為，同時又能抑制锂枝晶生長的簡單而高效的策略。
圖例說明：PPQ人工保護膜在锂金屬表面的合成及其抑制锂枝晶生長效果示意圖。
近日，學院肖勝雄教授、劉肖燕講師在《Nano energy》上發表了題為“Negatively Charged Polymeric Interphase for Regulated Uniform Lithium-ion Transport in Stable Lithium Metal Batteries”的研究論文。作者通過原位自聚反應，合成制備了一種新型的聚合物poly-2,3,7,8-tetrakis((trimethylsilyl)ethynyl)pyrazino[2,3-g]quinoxaline-5,10-dione (PPQ)，并将其作為锂金屬保護膜。該人工保護膜的優勢包括：1）具有負電性框架結構，可排斥電解液中的陰離子；2）含有豐富的官能團，比如炔鍵、N、O雜原子等，可以有效地提高锂離子的遷移速度；3）即使浸潤在電解液中仍具有較高機械強度，可以有效地抑制锂枝晶的生長。恒壓極化測試表明，使用PPQ電解質界面膜，锂離子遷移數（tLi+）可高達0.74，電池的庫倫效率也得到了提升。該研究為構建穩定的電解質界面膜提供了新的方法，有助于促進安全穩定的锂金屬電池的基礎研究和實際應用。
該論文得到了國家自然科學基金委、國家外專局/教育部光化學能源材料學科創新引智基地、資源化學教育部重點實驗室、資源化學國際合作聯合實驗室、上海市稀土功能材料重點實驗室、上海綠色能源化工工程技術研究中心、上海市揚帆計劃的支持。